_ Entropia interfacială Polaron ca o cale către performanță termoelectrică înaltă în peliculele PEDOT:PSS dopate cu DAE

Printre materialele termoelectrice organice, peliculele subțiri PEDOT:PSS (poli(3,4-etilendioxitiofen-poli(4-stirensulfonat)) au primit numeroase atenție, dar suferă de coeficienți Seebeck scăzuti, de 10–20 μV K-1, din cauza stărilor de oxidare ridicate din lanțul polimeric PEDOT. S-au dedicat eforturi considerabile creșterii coeficientului Seebeck.

O strategie este modificarea starea de oxidare a unității de etilendioxitiofen de la chinoid la benzoid prin posttratare cu o soluție reducătoare.În mod alternativ, îmbunătățirea performanței termoelectrice a fost realizată prin adăugarea de nanoparticule termoelectrice anorganice precum Bi2Te3 și Te. Cu toate acestea, rămâne dificil de depășit cuplarea intrinsecă dintre Coeficientul Seebeck și conductivitatea electrică.

Într-un articol de cercetare publicat în National Science Review, oamenii de știință de la Universitatea de Știință și Tehnologie de Sud, Universitatea Peking și Institutul de Chimie, CAS raportează manipularea directă a interfeței polaron. entropia ocupată într-o peliculă subțire PEDOT:PSS cu rezonanță indusă de lumina UV între PEDOT și diariletenă, realizând astfel o creștere a puterii termice de 10 ori de la 13,5 μV K-1 la 135,4 μV K-1 cu conductivitate electrică aproape neschimbată.

Au introdus o stare de interfață pentru a adapta entropia ocupată a interfeței polaron a PEDOT:PSS cu un DAE fotocromic. Structura stereo a moleculelor DAE s-ar putea transforma din structură cu inel deschis la formă cu inel închis sub lumină UV.

O nouă stare de interfață polaron a fost formată între DAE cu inel închis plan și lanțurile moleculare PEDOT datorită legăturile lor similare C-C=C-C, care au fost cuplate între ele prin interacțiuni slabe. Polaronii introduc în mod eficient noi stări electronice sau locuri unde pot fi găzduiți purtători de încărcare. Ocuparea acestor stări contribuie la creșterea entropiei deoarece extinde posibilele aranjamente ale purtătorilor de sarcină.

Această creștere a entropiei poate avea un impact semnificativ asupra termoputerii (coeficientul Seebeck) a materialului. Mai multe stări electronice disponibile, așa cum sunt furnizate de polaronii de la interfață, pot duce la o creștere a puterii termice, permițând mai multor purtători de sarcină să participe la procesul termoelectric.

Prin manipularea entropiei ocupate de interfața polaronului în o peliculă subțire PEDOT:PSS cu rezonanță indusă de lumina UV între PEDOT și diariletenă, ei au realizat o creștere a puterii termice de 10 ori de la 13,5 μV K-1 la 135,4 μV K-1 cu conductivitate electrică aproape neschimbată. În plus, ei au observat, de asemenea, creșterea puterii termice a filmelor subțiri PEDOT:PSS-xDAE așa cum sunt preparate, în funcție de concentrația DAE și intensitatea luminii UV.

Ei au folosit, de asemenea, spectre Raman pentru a obține dovezi experimentale directe pentru cuplarea între DAE și PEDOT sub modulare UV. Prin urmare, cuplarea rezonantă dintre DAE și PEDOT a fost verificată prin termoputere dependentă de temperatură și energia de legare prin calculul DFT.

În rezumat, au descoperit o metodă de manipulare directă pentru entropia ocupată interfacială polaron într-un PEDOT. Film subțire:PSS prin cuplarea rezonantă indusă de UV între DAE și PEDOT. Lucrarea lor oferă o perspectivă asupra decuplării conexiunii dintre puterea termică și conductivitatea electrică a unui film termoelectric organic.

În plus, această lucrare adaugă, de asemenea, o nouă cale de proiectare a termoelectricului organic termoelectric și o platformă unică pentru cuplarea Lumină UV, gradient de temperatură și câmp electric.

(Fluierul)